Proximity effects in heterostructures of graphene and low-symmetry 2D materials

Abstract

La nostra era de la informació requereix l'emmagatzematge i el processament de grans quantitats de dades. Actualment, l'escalabilitat i l'emmagatzematge dels dispositius clàssics de computació estan assolint els seus límits físics. És, per tant, necessari desenvolupar dispositius basats en nous materials o principis de funcionament per gestionar la creixent quantitat de dades de manera més ràpida i eficient. En aquest sentit, els materials bidimensionals (2D) constitueixen una família de materials prometedors, tant pel seu gruix a escala atòmica com per la multitud de fenòmens físics que poden ser explotats en dispositius futurs. La combinació de materials 2D en heteroestructures de tipus van der Waals (vdW) permet ajustar les propietats físiques mitjançant efectes de proximitat per a aplicacions molt específiques. El grafè, per exemple, és un material bidimensional amb excel·lents propietats de transport elèctric i d'espín, cosa que ha atret una considerable atenció de la comunitat d'espintrònica. Els elevats temps de coherència de l'espín en grafè el converteixen en un material ideal per transmetre informació mitjançant corrents d'espín. No obstant això, manipular aquests espins continua sent un dels reptes més importants en l'actualitat. Una possible via per aconseguir aquesta manipulació implica induir externament un acoblament espín-òrbita (SOC) mitjançant efectes de proximitat, a través d'un material 2D amb un fort acoblament espín-òrbita, com és el cas dels dicalcogenurs de metalls de transició. Aquesta tesi presenta una investigació sobre aquests fenòmens d'acoblament espín-òrbita induïts per efectes de proximitat en grafè combinat amb dicalcogenurs de metalls de transició amb baixa simetria cristal·lina. Mitjançant mesures de la dinàmica temporal de l'espín, hem pogut identificar la presència d'aquest acoblament espín-òrbita en grafè i com, en el cas de les heteroestructures grafè-PdSe2, produeix una anisotropia de l'espín en el pla del grafè, un fenomen no observat fins ara. Un altre resultat rellevant d'aquesta tesi és l'estudi dels fenòmens de conversió espín-càrrega en heteroestructures híbrides grafè-WTe2, on, a causa de la baixa simetria cristal·lina del WTe2, observem que els corrents d'espín generats a WTe2 presenten polaritzacions no convencionals, on els vectors de polarització d'espín, corrent d'espín i corrent elèctric no són ortogonals entre si. Els resultats inclosos en aquesta tesi amplien, per tant, la nostra comprensió dels fenòmens d'acoblament espín-òrbita induïts per efectes de proximitat en grafè, oferint una alternativa per a la manipulació de l'espín en dispositius basats en grafè.

Nuestra era de la información requiere el almacenamiento y procesamiento de enormes cantidades de datos. En la actualidad, la escalabilidad y almacenamiento de los dispositivos clásicos de computación están alcanzando sus límites físicos. Es por tanto necesario desarrollar dispositivos basados en nuevos materiales o principios de funcionamiento para gestionar la creciente cantidad de datos de una manera más rápida y eficiente. En este sentido, los materiales bidimensionales (2D) son una familia de materiales prometedores tanto por su espesor a escala atómica como por la multitud de fenómenos físicos que pueden ser explotados en futuros dispositivos. La combinación de materiales 2D en heteroestructuras de tipo van der Waals (vdW) permite a su vez ajustar las propiedades físicas mediante efectos de proximidad para aplicaciones muy específicas. El grafeno, por ejemplo, es un material bidimensional con excelentes propiedades de transporte eléctrico y de espín, lo que ha atraído considerable atención de la comunidad de espintrónica. Los elevados tiempos de coherencia de espín en grafeno lo convierten en un material perfecto para transmitir información mediante corrientes espín. Sin embargo, manipular estos espines resulta uno de los mayores retos en la actualidad. Una posible vía para lograr esta manipulación implica inducir externamente acoplamiento espín-órbita (SOC) mediante efectos de proximidad, a través de un material 2D con fuerte acoplo espín-orbita, como es el caso de los dicalcogenuros de metales de transición. Esta tesis presenta una investigación de estos fenómenos de acoplo espín-orbita inducidos por efectos de proximidad en grafeno combinado con dicalcogenuros de metales de transición con baja simetría cristalina. Mediante mediciones de tiempo de la dinámica de espín hemos podido identificar la presencia de este acoplo espín-órbita en grafeno y como este, en el caso de las heteroestructuras grafeno-PdSe2 produce una anisotropía de espín en el plano del grafeno, un fenómeno no observado hasta el momento. Otros de los resultados relevantes de esta tesis es el estudio de los fenómenos de conversión espín-carga en heteroestructuras híbridas grafeno-WTe2, donde debido a la baja simetría cristalina del WTe2 observamos que las corrientes de espín generadas en WTe2 presentan polarizaciones no convenciones, donde los vectores de polarización de espín, corriente de espín y corriente eléctrica no son ortogonales entre sí. Los resultados incluidos en esta tesis amplían por tanto nuestra comprensión de los fenómenos de acoplo espín-órbita inducidos por efectos de proximidad en grafeno ofreciendo una alternativa hacia la manipulación del espín en dispositivos basados en grafeno.

Our information age requires the storage and processing of enormous amounts of data. The scaling of classical computing and storage devices is currently reaching physical limits. Devices based on new materials or working principles have to be developed to handle the growing amount of data faster and more efficiently. To this end, two-dimensional materials (2DMs) are promising due to their atomic-scale thickness and because they host a plethora of interesting physical phenomena that could be exploited in future devices. Moreover, the combination of 2DMs in van der Waals (vdW) heterostructures allows for tailoring the physical properties for a specific application through proximity effects. Graphene is a 2DM showing excellent electronic and spin transport properties that attracted considerable attention from the spintronic research community. The long spin coherence time in graphene makes it a perfect material for transmitting spin-encoded information; however, manipulating spin in pristine graphene proves challenging. A possible pathway to achieve spin manipulation in graphene involves inducing spin-orbit coupling (SOC) through proximity effects with 2D transition metal dichalcogenides (TMDCs). This dissertation investigates SOC phenomena in graphene induced by the proximity of low-symmetry TMDCs. Novel types of SOC are identified through spin relaxation and charge-spin interconversion measurements. The results expand our understanding of proximity-induced SOC phenomena in graphene and offer a new pathway for future-generation spintronic devices where spins are generated, manipulated and detected solely in graphene-based circuitry.